四校联手Nat. Nanotechnol.:单原子催化剂金属载量高达23wt%!合成方法可用于15种金属!

能源学人 2021-11-26 09:50

第一作者:Xiao Hai, Shibo Xi, Sharon Mitchell, Karim Harrath.
通讯作者:Xiaoxu Zhao(赵晓续), Jun Li (李隽), Javier Pérez-Ramírez & Jiong Lu
通讯单位:南洋理工大学,清华大学,苏黎世联邦理工学院,新加坡国立大学

【研究亮点】
1. 介绍了一种结合浸渍和两步退火的通用方法来合成超高密度单原子催化剂,可用于不同化学性质的载体上的15种金属,其金属含量高达23 wt%。

2. 实现自动化合成证明了其方法的可行性,并提供了一条探索几乎无限的单金属或多金属催化剂库的途径。

【主要内容】
提高化学转化过程的原子经济性并确保最大限度地利用稀有催化材料是可持续化学的核心目标。多相单原子催化剂 (SAC) 将单分散原子金属中心与可定制的配位环境相结合,展示了在几个与能源相关的转化中实现这两个目标的潜力。在许多技术应用中实施这类开创性催化剂的一个根本挑战是缺乏能够制备具有高表面密度的催化剂的合成路线。实现这一目的对于最大化大规模工艺中每单位反应器体积或面积的生产率尤为重要。以在二氧化碳电化学还原中表现出高度选择性的镍 SACs 为例,迄今为止报道的大多数材料都是基于碳相关材料,金属含量集中在 1 wt% 左右 ,特殊情况下可达7 wt%。这些值明显低于这些载体的预期理论容量。

鉴于此,新加坡国立大学Jiong Lu教授课题组联合多个课题组共同提出了一种结合浸渍和两步退火的通用方法来合成超高密度单原子催化剂。这种方法用于在具有不同化学性质的载体上制备超过15种过渡金属的单金属或多金属超高密度单原子催化剂,例如掺氮碳 (NC)、聚合碳氮化物 (PCN) 和金属氧化物。并开发了一种机器人平台可以精确控制金属添加的数量和速度以及样品清洗的范围,只需要对实验计划进行细微调整,例如使用振动代替超声处理来进行载体与金属前体的水溶液混合。作者的实验和理论分析结果表明,两步退火方法在稳定孤立金属原子的高表面密度方面的成功源于金属前体与载体的选择性结合。 这种受控的相互作用能够去除相互作用较弱的物质,否则这些物质会在完全分解时聚集。除了单金属系统外,还可以轻松实现多金属系统库,证明两步退火方法的普遍适用性。自动化和大规模合成的可重复性证明了该方法的可行性,为超高密度单原子催化剂在可持续化学和能源转化中的广泛应用铺平了道路。
Fig. 1 Synthesis of UHD-SACs.

Fig. 2 Visualization and spectroscopic characterization of UHD-SACs.

Fig. 3 Visualization of multimetallic UHD-SACs.

Fig. 4 | Automated synthesis protocol.

Fig. 5 | Mechanistic investigation of the synthesis of UHD-SACs.

Fig. 6 | Catalytic performance of UHD-SACs.

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文献信息:
Hai, X., Xi, S., Mitchell, S. et al. Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries. Nat. Nanotechnol. (2021). 
https://doi.org/10.1038/s41565-021-01022-y

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